Merania rádioaktivity Hahnovým inštitútom po havárii v Černobyľskom reaktore -

1 ksgrscii? >/Apríl xjgoo Hai merania rádioaktivity Hah n-m eitner-l nstitute po havárii černobyľského reaktora U. Behrend, P. Dulski, E. M. Friedland, D. Gawlik, K.-E. Kirschfeld, P. Schubert, K.-H. Kamenár

2 Založené na Hahn-Meitner-Institut (HMI-B) Hahn-Meitner-Institut Berlin GmbH publikuje sériu správ, v ktorých sú komunikované výsledky výskumu a vývoja ústavu. Môžete si ich vyžiadať v knižnici ústavu. Tieto správy sú obsiahnuté v príslušných databázach špecializovaných informačných centier alebo prezentované v tlačených vydaniach. Inštitút Hahna Meitnera v Berlíne. Všetky práva vyhradené. Správy Hahn-MeHner-lnstHute (HMI-B) Hahn-Meitner-Institute Berlin GmbH publikuje sériu správ, v ktorých sa uvádzajú výsledky výskumu. Správy je možné vyžiadať z knižnice Inštitútu. Správy sa ohlasujú zodpovedajúcim databázam špeciálnych informačných centier, respektíve abstrahujú v tlačených vydaniach. Inštitút Hahna Meitnera v Berlíne. Všetky práva vyhradené. Hahn-Mellner-lnstltut Berlin QmbH GlIenlcKer StrzBe O-1000 Berlin 39

3 Merania rádioaktivity Hahn-Meitnerovým inštitútom po havárii černobyľského reaktora Autori: 0. Behrend P. Oulski E. M. Friedüand D. Gawlik K.-E. Kirschfeld P. Schubert K.H. Steinmetz Redaktor: K.H. Kamenár

4 I N H A L T Strana 1. Úvod. ' Horúci program HMI 4 3. Monitorované médiá, metóda merania Lokálna dávka, aerosóly, zrážky. Kontaminácia povrchu Gama spektrometria gama spektrometer, kalibrácia spektrometra Možné systematické chyby Štatistické chyby Detekčné limity Kontrolné meranie Výsledky monitorovania životného prostredia Výsledky prehľadu, vzduch, voda, lokálna dávka Dávkové podrobné výsledky špecifické pre nuklidy Vzduch, dážď, povrchová voda a piesok Znečistenie pôdy v berlínskej mestskej oblasti Výsledky Y - s P e> Trometrická potravinová inšpekcia Kontrola materského mlieka _ Špeciálne merania Výsledky merania vzoriek z východoeurópskych Hot-Partides 51

5 8 PRÍLOHA Strana jednotlivé výsledky v tabuľkách: I Mlieko 57 II Mliečne výrobky 61 III Zelenina, ovocie VI IV Mäso, ryby 86 V Vajcia 87 VI Materské mlieko 88 VII Voda - 93 VIII Piesok, zem, tráva 94

Zaregistrujte bezpečne 9 Sv/h. Celý systém podlieha povinnej kalibrácii a každoročne ho kontroluje zodpovedná kalibračná kancelária. 3.2.aerosoly Metóda merania opísaná nižšie wi

d používané pri bežnom monitorovaní životného prostredia na stanovenie aktivity aktivity umelých rádionuklidov oddelene od koncentrácie prirodzene sa vyskytujúcich rádioaktívnych aerosólov. 5. deň

15 Tabuľka 1 Vlastnosti detektora Číslo detektora Geometria Typ Relatívna citlivosť * (%) 2 Plný kryštál 1 Plný kryštál čisté germánium germánium (Li) 3 čisté otvory germánia polovičná šírka pri: E = 1,33 MeV E = 122 kev (Co-60) (Co-57) (kev ) (kev) Pomer Fotopeak/Compton pri E = 1,33 MeV Borehole Germanium (Li) 5 Borehole Germanium (Li) 6 Borehole Germanium (Li) 7 Borehole Germanium (Li) "*) Relatívna citlivosť je definovaná ako fotopeak - Počet Co-60 (1,33 MeV) pri jedení na vzdialenosť vzorky 25 cm v porovnaní s detektorom NaJ 3 "x 3"

16 Tebell & Ü falibner-flaktoreh rwefctor Vr. MeferfäjS kßlibrierfsldvr-for \ kälibneffsktor -for * 3? Dä (B-661,66 k &) -t 4L i. S, Sb-40

3, SS-40'I? 5 s Z 3 Ewjsdiale fharinelfi) If/IL 1 Riugaiiate fffarinei'li) f/asrtig fo

2 Bezsmerový kalibračný faktor je totožný s pravdepodobnosťou detekcie, napr. Aktivita A vyplýva z A = Zk/e-n, kde Zfc je miera počítania vo fotoline a n je pravdepodobnosť emisie. 13

17 Tabuľka 3 Modality merania Detektor č. Tienenie meracej nádoby podzemné počítanie rýchlosť do (ips) *) doba merania t ^ (s) medzná aktivita detekcie pre W l J (Bq) 1 fľaša na prášok fľaša na prášok fľaša na prášok krúžková misa na prášok fľaša na krúžok na prášok 100 mm oceľ 150 mm vodiaca stena podlahová vodiaca stena podlahová vodiaca stena podlaha 50 mm 10 mm 50 mm 10 mm 50 mm 10 mm vodiť 10 mm vodiť 100 mm vodiť 100 mm *) Pri E = 364,5 kev ih

20 3.5.5 Detekčné limity Detekčný limit špecifickej aktivity sa v každom jednotlivom prípade určuje podľa množstva dostupnej vzorky, času merania a pozadia počítania. Detekčný limit špecifickej aktivity je opísaný vzorcom: 3/T " ANWG =: ü [Bq/kg] alebo [Bq/1] n c H S

Výsledkom sú limity detekcie uvedené v tabuľke 3 pre rôzne detektory, geometrie merania a doby merania. Pre úlohu rýchleho rozhodovania (koncentrácia aktivity J nad alebo pod 100 Bq/1 alebo 250 Bq/kg) veľkého počtu vzoriek potravín uvedených v máji boli detekčné limity, ktoré bolo možné dosiahnuť pri zodpovedajúco krátkych časoch merania, úplne postačujúce. Nukleotidové meranie vzduchového filtra, dažďovej vody a vzoriek piesku sa uskutočňovalo na spektrometroch 1 a 2 (pozri tabuľku 1). Detekčné limity, ktoré je možné dosiahnuť pomocou týchto spektrometrov, sú okolo 10 pre čas merania 2 hodiny, v závislosti od nuklidu

3 Bq/m pre aerosóly (vzduchový filter), 1 Bq/1 pre zrážky a 10 Bq/kg pre vzorky piesku s celkovou presnosťou merania lepšou ako 20% kontrolné meranie. Táto metóda je určená na analýzu potravín komparatívnym meraním vzorky zeleniny na všetkých tu opísaných odmerných tyčiach použitých pri testoch potravín. Boli skontrolované čísla 1 až 5. S rozdielmi v špecifickej činnosti menej ako 5% došlo k uspokojivej dohode. Meracie stupne 6 a 7 použité pri vyšetreniach materského mlieka sa porovnali s radami radiačnej merania kancelárie senátora pre rozvoj miest a ochranu životného prostredia s použitím mierne kontaminovaného vzorky mlieka (25 Bq/1), čím štatistická chyba priniesla rovnaké namerané hodnoty. 17

23 Tabuľka 4 Podiel umelých rádioaktívnych látok na celkovej koncentrácii aktivity pre aerosóly vo vzduchu a zrážkach 1 1 Čas 1 1: J- 131% vzduch 1 Reg. Air CS -137% Umelé požehnanie celkom I% Air Rain 1-90 y 4-90 y [3:! 4:, 09 5:, 08 6: 005 Y_, 9 0,03 0,1 0,2 3 y 0,05 0,02 0,005 0,01 0,2 j 0,1 0,005 0,1 0,001 0,5 j 1 le sa nevráti na nulu, pretože vo vzorkovej nádobe vždy zostávajú zvyšky vody (pozri obr. 2) ktorých činnosť sa stále registruje. Bod merania gama lokálneho dávkového príkonu (obr. 6) zaregistroval dva prechody oblaku (1, 2). Potom indikoval zvýšené hodnoty, čo sa dá vysvetliť zostávajúcim poklesom na povrchu pôdy a okolitej vegetácii. S nástupom búrkového dažďa (3) bol lokálny dávkový príkon gama od 0,09 jsv/h do približne 0,14 (isv/h. To bolo na jednej strane spôsobené dažďovými kvapkami obohatenými rádionuklidmi preletujúcimi okolo detektora a na druhej strane nasledujúcimi Usadzovanie týchto látok na zemi. 30% aktivity tohto búrkového dažďa pozostávalo z produktov umelého štiepenia, prevažne z J (10%). Zvyšných 20% 20

25 Tabuľka 5 Špecifická aktivita a zloženie (na základe celkovej aktivity [%] alebo aktivity 137 Cs) zmesi umelých rádionuklidov vo vzduchu 1. I 30. apríla mája 1 II 1 I t 1 J Nuclide A (i) A (i) Bq/m 3 I% A (137 CS) Bq/m 3 I * I j A (Cs) Nb-95 j I - j Mo cj Ru I Ru-106 j Te I 5 'j I Te- 129m Te I J-131 *) II J-132 *) I J-133 *) j I - "Cs SI Cs oa 0,20 Cs sl l 3,8 = 1,00 I j Ba i La jjj Np I" III l I spolu 32, 71 IIIII l I *) V prípade izotopov jódu je potrebné vziať do úvahy, že sa zaznamenáva iba časť viazaná na aerosóly. Zatiaľ čo sa podiel Cs na celkovej aktivite (iba produkty umelého štiepenia) vo vzduchu 4. mája v porovnaní s 30. aprílom znížil na polovicu z 8% na 4%, podiel izotopov ruténia a telúru sa zdvojnásobil. Všeobecne bol pomer izotopov cézia 137 a 134 asi 2: 1. 22

26 Podiel 3% Np sa zistil na aerosólovom filtri z 30. apríla; 4. mája však bolo toto jadro kvantitatívne detekovateľnejšie. Obrázok 7a zobrazuje gama spektrum filtra z 30. apríla, v ktorom boli označené iba najsilnejšie čiary. Vložka na obr. 7 zobrazuje rez s nízkoenergetickou časťou spektra, kde je možné vidieť základné čiary Np. Celkovo sa v spektre našli nuklidy typické pre rozpad jadra. Bez ďalšej diskusie o rozdielnom zložení zmesi umelých nuklidov vo vzduchu v oblakoch od 30. apríla do 4. mája zvážme rôzne emisné fázy reaktora zaznamenané aerosólovými filtrami a rôzne klimatologické vyčerpávacie a vymývacie účinky na odkazovali na rôzne cesty mrakov. Počas zvýšenej rádioaktivity vzduchu 29./30. Vzduchové filtre vystavené do apríla 1986 (celkový výkon 750 m 3) sa merali opäť Y-spektroskopiou s dvoma planárnymi germániovými detektormi a veľkoobjemovým detektorom Ge (Li) počas niekoľkých dní (), aby sa pomocou koincidenčného vyhodnotenia spoľahlivo identifikovala slabo sa vyskytujúca Y

Aby boli čiary možné. Okrem izotopov uvedených v tabuľke 5 bolo možné kvalitatívne jasne identifikovať nasledujúce izotopy: 85 Sr, 95 Zr, 9m Tc, 110m Agr lu A g, 125 sbf 127 s b/ltl Ce, l 27 24

28 ONM «= i * o 1 icl *? J 2 «^ w 1 (600 & V011J 1 -«. «^» S «i« = ^ ^ -s 4> musí CD CO CD 25

29 Tabuľka 6 Časový priebeh denných priemerných hodnôt celkovej koncentrácie beta aktivity aerosólov a koncentrácie umelej aktivity vo vzduchu, ako aj lokálneho dávkového príkonu gama Všetky aerosóly Umelé aerosóly Lokálny dávkový príkon Datuni (stupňovitý filter) (tuhý filter) Bq/m 3 Bq/m 3 *) nsv/h, 2. 0, 0 5,14 0., 8 6,43 0, 2 0,09 0,. 6 0,41 0, 42 0, 7 8,56 0, 0 1,35 0 , 7 2,55 0, 5 4,55 0, 2 0,23 0, 7 0, 4 0,036 0, 8 0,025 0, 8 0, 7 0, 9 0,013 0, 8 0,017 0, 9 0,017 0, 7 0,012 0, 9 0,005 0, 8 0,007 0, 6 0,009 0, 1 0,009 0, 5 0,007 0,. 9 0,006 0, 7 0,013 0, 4 0,003 0, 7 0,016 0, 5 0,007 0, 8 0,004 0, 2 0,003 0, 5-0, 2-0,095 *) Hodnoty pod detekčným limitom sa pre ďalšie hodnotenie nezohľadňovali. V prípade umelých aerosólov sa časový okamih spriemerovania nezhoduje so zmenou dňa v dôsledku obdobia prašnosti filtra. 26

31/o CBq/W * J Obr.2 A, -, Zeltficii/Veilsuf ďaleko M! I 4fcfrw'täiskün2eMt »» fii? M in the Uffr far 3434 wd Te & Z Akfo. 9 J, gif da ^ 37 CS4W 0,4, ^ OPi M Wn QOM. Oh Ml 5S. n_qü 195. ISS SS. 2AS. AyoJo A: fäf Ru 32 Tabuľka 7 Časový priebeh aktivity koncentrácie umelých rádioaktívnych látok v zrážkach v máji 1986 *) j 7.5. Nuclide JBq/1 1 1 Mo-99 - Hu Ru-106 33 Tabuľka 3 Časový priebeh aktivity v Bq/m 2 v Bq/m 2 v máji 1986 v dôsledku zrážok na podlahe lokality HMI. Nuclide Mo-99 1 " 16 Ru j Ru "1" - Te J-131 (J Cs l Cs-137 I l Ba "La]! 1 1 súčet I 1 II zrážky-j 6,7 23,8j 3,2 množstvo j mm j 87 jj 9 j - j - j - rrr - r - rr 87 j II 1 1 2,6 2,3 6,9 2,3 3,4 18,5 III 1 1 I I. III 38 Bq/1 v Lieper Bay a 30 Bq/l v Tegeler See (tab. 9). Podiel J 3 1 J bol okolo 40%, 103 Ru okolo 34%, 132 Te okolo 15% a 137 Cs okolo 11% Koncentráciu najdôležitejších umelých nuklidov vo vode Lieper Bay (Havel) a Tegeler See možno vidieť na obrázkoch 11 až 13 a 15 až 17. 30

34 "10 000 M> A4 zfethicl ^ course deramribäfcamzeubrstiovi -ftirdie Mepw ßucW? (Havel) 'm Sawcj (x) twaf m Wasserf«) pre J/34 a 7e 432, yftfe-ffi. Loco: Oh «5.« 5. „OS. ÄSS.“ -It. 5 & for C & 4Z1, Cte/13-utncj -C & 43b AC \ f \/s & it ^^ Oh HS. Ib.s. 10S. 2BS. »& -It t Alob./f3 ^ ooo, -fftr" Ru 403. uv> d -SlwiOb AO0 40 AUoftt 400 9h VS, IBS. ir --L9/WÖ unej SA * »s. zadok. aas. -f.s. BS'W S.fe A0 '% ± i * "* ^ $ wträ., 35 40000 AVoM 4000 Ssiblictoet Verl & tfdet AUtigkeitsläwzeHixstioft pre d & ntegäer äea \ vn Sand (x) a Im Wasser () pre 3434 a Te Fig.S Oh -MS . IB. * OS. ISS *. S * ffitr .S. 2SS. SJS l «. St -fltf Lä4tO md BQÄHO« 32 fo -MI. 1SS. 20.S. * 6S. 30S. 46. SC S eiiiew ffsi (+) yasei ** «hodnoty c ^ sptoh & n der Us/AiweSiSQteia &

41 Tabuľka 12 Zloženie nuklidov a špecifická aktivita niektorých znečisťujúcich vzoriek z oblasti Berlína bezprostredne po prechode prvého rádioaktívneho mraku. [narezať [[narezať Peter nuklid pórový pórek silie hladký rebarbora špenát špenátová tráva nad 1 HMI vidím Bq/kg j Bq/kg Bq/kg Bq/kg Bq/kg Bq/kg Bq/kg I K Zr! Nb Mo Tc-99m Ru Ru Te J J J Cs Cs Cs Ba La Ce zabezpečoval kontrolu povrchovej kontaminácie, preto nebolo možné zabezpečiť dodržiavanie smerných hodnôt. Pretože smerné hodnoty boli už určené špecificky pre nuklid, jedinou metódou merania, ktorá zostala, bolo gama spektrometrické hodnotenie. S cieľom zistiť, do akej miery je možné znečistenú listovú dýzu vyčistiť od uložených rádioaktívnych nuklidov premytím, sa uskutočnili experimenty na vzorke špenátu, 38

42 Tabuľka 13 Zhrnutie: mliečne výrobky č. Vzorky s aktivitou 131 I [celkový počet A> 100 50

49 Tabuľka 18 Aktivita a zloženie nuklidov vo vzťahu k Cs (percento sa vzťahuje na celkovú aktivitu umelých nuklidov) niektorých vzoriek z oblasti poľského pobrežia Baltského mora *) vzorka rýb Jantárová obuv (6,2 g) A (i) A (i) A (i ) Nuklid Bq A (1J/Cs)% Bq A (137 Cs)% Bq A (i37 Cs)% K tti Zr Nb Ma Tc-99m Ru Ri A3-110m Sb Te le JJJ Cs Cs = = Ba Ia Oe Oe Eü EU Np "*) Hodnoty pod detekčným limitom sa do ďalšieho hodnotenia nezohľadňovali s hodnotami zamestnanca HMI na pláži Baltského mora pozdĺž vody, jantáru a hromadnej vzorky zotretia z jeho automobilu. Zloženie nukleázy malo za následok vysoké podiely až 23% pre l J a 46

51 Tabuľka 19 Nuklidové zloženie vzoriek trusu z východnej Európy, 4 = - v porovnaní s Berlínom v Bq/kg. Elbing Loetzen Suwalki Krakov Bukurešť Sofia Praha Budapešť HHI HHI Poľsko Poľsko Poľsko Poľsko Rumunsko Bulga Česko-Maďarsko Maďarsko Berlín Berlín Nuklid rien lowakei K Hn Zr Nb, 1 - Mo * Tc-99m Ru Ru Ag-IIOm Sb Te Te JJJ Cs Cs Ba La Ce Ce Eu Eu: hodnoty pod detekčným limitom “

52 však celkom dobrý zápas. Samotný smer šírenia však nie je dostatočný na vyhodnotenie výsledkov merania v juhovýchodnej Európe.Veľmi odlišné rozloženie aktivity na Balkáne je možné klasifikovať iba pomocou topografických podmienok. 1PS »^» - 'äss & 5> detirgszüge. Obr. 2A Predpokladané vzdušné prúdy z Biete Apn \ bi & AnfeSng Mai iw do európskeho vzdušného priestoru Z

54 7.2 Horúce častice z Mazurska/Poľska Deväť rádioaktívnych častíc (horúcich miest) z vypadnutia, ktoré spadlo po havárii jadrového reaktora v Černobyle na severovýchode Poľska, bolo vyšetrených spektroskopiou a elektrónovou mikroskopiou. Horúce častice sú častice s vysokou špecifickou aktivitou v porovnaní s aktivitou rovnomernej odpadovej kontaminácie. Začiatkom septembra 1986 zamestnanec HMI našiel horúce častice v Mazurskej jazernej oblasti v Poľsku. ^ -Spektrum Ru H.6.W PI ki Eh Obr. 22 Ü I ^ Mt (4y jl 2> 0,5 HO -LS "Ewergi'e [WeY] 1,0 Najskôr sa častice mechanicky oddelili od pôdy a organického materiálu Vyšetrovanie detektorom Ge-Li ukázalo, že vo všetkých deviatich vzorkách boli detegovateľné v podstate iba izotop ruténium 103 Ru (T1/2 = d) a izotop ródia 106 Rh (T1/2 = 30 s) (obr. 22) . 106 Rh je krátkodobý dcérsky nuklid čistého ß-žiariča 106 Ru (Tj/2 = d 5. Dve z častíc stále obsahovali nízku aktivitu iných rádionuklidov. Po jemnejšom mechanickom oddelení všetkých deviatich horúcich častíc a ich vyčistení etanolom v ultrazvukovom kúpeli iba Malý podiel izotopu kobaltu Co je stále viditeľný v spektre y jednej vzorky (tab. 20).

56 53 Obr. 23 Snímky horúcich častíc HS 4, 5, 7, 8 PI skenovaním v elektrónovom mikroskope; Mikromarker = 1 um

57 Tabuľka 21 Kvalitatívny výsledok mikroanalýzy elektrónového lúča j vzorka cr FeJHi K) 1 HS 1 FL, I fcai] aij P d ü - XX ooo XX - i 1 HS 2 PL - X - oo 1 HS 3 PL - XX ooo XX - j 1 BS 4 PL - XXX - o X o - 1 HS 5 PL - ooooo XX - I HS 6 PL X oo XX o XX o 1 HS 7 FL - X - ooo XX HS 8 PL - X - o - 1 HS 9 PL 1 . X. o: špičková intenzita silná xs špičková intenzita slabá -: bez intenzity nezistiteľná bez znamienka: nejedzte X o X X.1 Tabuľka 22 výťažky štiepenia výťažky štiepenia izotopu i ^ mo% I »3TC 6,13% 103,106 R u Z 3,16%, 103, 10f R u S% K% nad »6 * a Z 1,02% hodnoty Ru prevzaté z nuklidovej mapy Karlsruhe. 54