Merané série rádionuklidov vo vzduchu blízko zeme v Braunschweigu
história
„Rádioaktivita vo vzduchu“ sa do povedomia širokej verejnosti prvýkrát dostala po výbuchoch jadrových zbraní nad Hirošimou a Nagasaki. V nasledujúcom období sa koncentrácia aktivity umelých rádionuklidov vo vzduchu pri zemi ustavične zvyšovala z dôvodu pretekov v zbrojení medzi vtedajšími štátmi s jadrovými zbraňami. V Nemecku boli čerstvé štiepne produkty po prvý raz zistené v roku 1953 na hore „Schauinsland“ neďaleko Freiburgu im Breisgau vtedajším Inštitútom pre atmosférickú rádioaktivitu Spolkového úradu pre civilnú ochranu, ktorý je dnes súčasťou Spolkového úradu pre ochranu pred žiarením. V roku 1955 bola nemecká meteorologická služba zákonom poverená pravidelným meraním rádioaktivity vo vzduchu a zrážok na staniciach svojej meteorologickej siete.
V roku 1963 začal PTB pravidelné meranie rádioaktivity vo vzduchu blízko zeme. Merania sa dlho uskutočňovali v rámci výskumných projektov, ktoré slúžili na porovnanie koncentrácií aktivít v severnom Nemecku a Škandinávii. V Nemecku na začiatku meraní spadov zbraní merali kontamináciu zvyšku životného prostredia a ľudského potravinového reťazca v dôsledku kontaminácie ovzdušia mnohé federálne orgány (dnešné kontrolné strediská), štátne orgány, univerzity a výskumné ústavy. Po havárii reaktora v Černobyle v roku 1986 došlo k reorganizácii meraní rádioaktivity životného prostredia a boli zosúladené rôzne doterajšie prístupy k postupom merania a vyhodnocovania, čo významne zlepšuje porovnateľnosť získaných výsledkov merania. V tom čase bola meracia stanica PTB v Braunschweigu integrovaná do novovytvoreného systému IMIS ako jeden zo 14 nemeckých trasovacích meracích bodov.
Odvtedy sa v rámci IMIS uskutočňovali stopové merania s cieľom pozorovať aktuálne existujúce koncentrácie aktivity a rozpoznať ich trendy. Táto rutinná úloha však spadá skôr do oblasti všeobecného pozorovania životného prostredia alebo do oblasti rádioekológie. Dva ďalšie ciele merania spadajú pod opatrenie radiačnej ochrany v užšom zmysle
- dosiahnuť „možný čas varovania“ pre prípravné opatrenia v prípadoch, keď sa pomocou stôp charakteristických umelých rádionuklidov veľmi skoro zistí blížiaci sa, vysoko kontaminovaný mrak a
- Mať k dispozícii namerané hodnoty na účely vykonania „stanovenia nulovej hladiny“, ktoré je potrebné v prípade čerstvej kontaminácie na účely posúdenia jej následkov.
Európska únia (EÚ) prevádzkuje v celej EÚ „riedku sieť“ pre citlivé merania rádionuklidov v životnom prostredí od roku 2001. Za týmto účelom sú namerané hodnoty z niekoľkých vybraných meracích staníc „reprezentatívnych“ pre príslušné regióny členských štátov prevzaté z národné meracie siete pre správy EÚ o rádioaktivite v životnom prostredí. Jedným zo štyroch trasovacích meracích bodov pre letecký dohľad v Nemecku pre „severný región“ je stanica PTB v Braunschweigu.
Po prijatí „Zmluvy o všeobecnom zákaze jadrových skúšok“ (CTBT) na Valnom zhromaždení OSN 10. septembra 1996 bola zriadená celosvetová monitorovacia sieť na kontrolu dodržiavania tejto zmluvy. Túto sieť prevádzkuje organizácia so sídlom vo Viedni („CTBTO“) a je založená na svetových meracích staniciach pre seizmiku, infrazvuk, hydroakustiku a tiež umelé rádionuklidy vo vzduchu. Nemecké príspevky do tejto meracej siete sú opísané na domovskej stránke BfS pod „Messstation Schauinsland“ a Federálnym ústavom pre geologické vedy a suroviny (BGR).
Výsledky rádioekológie a merania
Graf „Rádionuklidy vo vzduchu pri zemi“ ukazuje, ktoré rádionuklidy sa vyskytujú vo vzduchu blízko zeme a aký veľký rozsah koncentrácií aktivity sa pozoruje.
Upozorňujeme, že tu bola zvolená jednotka „Bq/m3“ pre strednú koncentráciu aktivity. Zvyčajnou jednotkou pre stopové merania je však „mikro-Becquerel“ na meter kubický (µBq/m 3), a preto je táto jednotka preferovaná na reprezentáciu sérií dlhodobých meraní. Na ilustráciu: Predpona „micro“ znamená „miliónty“, t.j. H. Ak je aktuálna koncentrácia aktivity rádionuklidu 1 µBq/m 3, potom sa v priemere rozpadne iba jeden atóm za 1 milión sekúnd na jeden kubický meter vzduchu (čo zodpovedá asi 11,5 dní).
Série krátkodobých meraní
Ak sa vo vzorke vzdušného prachu meria zvýšená koncentrácia aktivity 137 Cs, vyvstáva otázka, či ide o vstup „čerstvých“ 137 Cs, alebo či bol nárast pozorovaný v dôsledku zmeny „starej“ kontaminácie. Preto porovnávame priemerné týždenné koncentrácie aktivity 137 Cs s koncentráciami 40 K. Je opodstatnené, aby sa alkalické prvky správali veľmi podobne, pretože sú buď silne viazané na častice prachového vzduchu, alebo sú v nich obsiahnuté.
Pozorovaním pomeru aktivity A (137 Cs)/A (40 K) v týždennom popole prachového vzduchu a porovnaním hodnôt s veternými a poveternostnými podmienkami, ktoré prevládali pri odbere vzorky, možno vyvodiť závery, či namerané hodnoty 137 Cs pochádzajú z miestneho prachu alebo napr. . B. bol privezený s prachom z oblastí vo východnej Európe, ktoré boli silnejšie kontaminované černobyľskou haváriou. Takýto záznam by mal viesť k zvýšeniu pomeru aktivity. Na druhej strane by malo byť možné zistiť vstupy 40 K, ktoré sú spôsobené aplikáciou hnojív na susedné polia alebo pochádzajú z iných zdrojov.
Ako sa dalo očakávať, opakované pozorovania spočiatku kvalitatívne ukazujú, že typické hodnoty pomeru aktivity A (137 Cs)/A (40 K) možno priradiť rôznym zdrojom. Na stanovenie pomeru lokálnej aktivity sa v lete 2002 uskutočnilo γ-spektrometrické meranie, do ktorého sa zadalo 40 K z oxidačných činidiel (napr. KClO4) obsiahnutých v novoročnom ohňostroji. Maximálna hodnota uvedená v diagrame (bola nameraná vo vzorke zo Silvestra 2003/2004.
Počas vegetačného obdobia môžu príspevky z hnojív prispieť aj k koncentrácii aktivity 40 K. Všeobecne platí, že keď sa vzorky odoberali na týždeň, zmenil sa iba smer vetra, takže jasné priradenie vstupov k jedinému zdroju nie je možné, pretože mohlo prispieť niekoľko možných zdrojov súčasne.
Sezónne kolísanie koncentrácií aktivity 40 K a 137 Cs je znázornené na diagrame 2003. Najpravdepodobnejšie zdroje sú uvedené v poliach.
Porovnanie pomeru aktivity A (137 Cs)/A (40 K) v 3. a 8. týždni 2003 ukazuje, ako ovplyvňujú rôzne veterné podmienky. Sú zobrazené hodinové stredné hodnoty smeru vetra merané DWD, Centrom pre agrometeorologický výskum Braunschweig (ZAMF). Kardinálne body sú uvedené v stupňoch: sever = 360 ° (alebo 0 °), východ = 90 °, juh = 180 ° a západ = 270 °. Samotný smer vetra však hovorí málo o predtým zakrytej dráhe vzdušných hmôt, a teda aj o pôvode rádionuklidov. Tieto možno presnejšie určiť iba pomocou výpočtov meteorologického rozptylu alebo výpočtov trajektórií vykonaných DWD v ústredni v Offenbachu.
Príklad ukazuje typickú západnú veternú situáciu v 3. týždni so zanedbateľne malým podielom východného vetra približne 6%. V 8. týždni je to približne 51%, pričom vietor prichádzal väčšinou zo severovýchodného sektoru.
Vezmite prosím na vedomie:
Diagram sa zvyčajne aktualizuje hneď po dokončení vyhodnotenia γ spektra. Zvyčajné doby merania sú asi týždeň, aby bolo možné určiť rádionuklid 22 Na zobrazený v sérii dlhodobých meraní. Preto je možné výsledky merania rádionuklidov emitujúcich y doplniť najskôr asi 1,5 týždňa po ukončení odberu vzoriek.
Série dlhodobých meraní
Koncentrácie aktivity umelých rádionuklidov v prízemnom vzduchu všeobecne klesli po tom, čo v roku 1963 vstúpila do platnosti dohoda o zákaze jadrových skúšok. Pretože však nie všetky štáty s jadrovými zbraňami podpísali dohodu, testy jadrových zbraní sa až do roku 1980 uskutočňovali vo voľnej atmosfére, v dôsledku čoho čerstvé produkty štiepenia stúpali do stratosféry. Odtiaľ sa koncom jari/začiatkom leta vrátili na povrch Zeme, pretože v tomto ročnom období dochádza v dôsledku otepľovania atmosféry k silnejšej vertikálnej výmene vzduchu. To je jasne vidieť na diagrame „7 Be a 137 Cs vo vzduchu blízko zeme v Braunschweigu od roku 1963“ dlhodobej série meraní štiepneho produktu 137 Cs a 7 Be vytvoreného kozmickým žiarením do roku 1986.
Avšak kvôli havárii v jadrovej elektrárni v Černobyle v apríli toho roku bolo zadaných toľko 137 Cs, že účinok už nie je možné pozorovať. Dnes je vo vzduchu prevažne 137 Cs, ktoré boli vírené zo zeme (technicky „resuspendované“), takže možný účinok v dôsledku stôp po spadnutí zbrane, ktoré stále padajú zo stratosféry, už nie je možné merať.
Po havárii reaktora vo japonskej Fukušime, ktorú vyvolalo zemetrasenie a následná vlna tsunami v marci 2011, sa na PTB uskutočňovali denné merania. Potom, čo kontaminácia ustúpila na hodnoty pod detekčným limitom dosiahnuteľným dennými meraniami, sa obdobia predĺžili na dva alebo tri dni. Výsledky ukazujú, že najvyššie denné úrovne znečistenia vzduchu 131 I, keď prešli prvé dva „mraky“, boli na úrovni aktivity aktivity prírodného rádionuklidu 7 Be a rýchlo ustúpili. Vplyv 137 Cs uvoľnených vo Fukušime je zreteľne viditeľný v zastúpení priemerných mesačných hodnôt v dlhodobej sérii meraní z Braunschweigu, ale pohybuje sa okolo tisíciny až niekoľkých desiatok tisíc špičkových hodnôt nameraných po černobyľskej havárii. Prehľad kontaminácie vzduchu nameranej v Európe po havárii vo Fukušime je uvedený v literatúre.
Dlhodobá séria meraní dostupných na PTB pre prirodzene rádioaktívne nuklidy, ktoré sú vždy obsiahnuté vo vzduchu blízko zeme, sa začína v rôznych časoch. Hlavnými dôvodmi sú na jednej strane nízke koncentrácie aktivity niektorých rádionuklidov a na druhej strane analytické a metrologické zlepšenia, ktoré bolo možné dosiahnuť iba postupne. Zásadným zlepšením bol napríklad vývoj gama spektrometrie s vysokým rozlíšením s germániovými spektrometrami. Umožnili merať veľa rádionuklidov emitujúcich gama žiarenie priamo vo vzorke bez toho, aby ich bolo potrebné pred meraním podrobiť rádiochemickej analýze, pri ktorej sú straty aktivity obvykle nevyhnutné.
Rádioaktívne nuklidy, samozrejme
Krivky dvoch rádionuklidov 7 Be a 22 Na, ktoré vznikli interakciou kozmického žiarenia s atómami atmosféry (= „kozmogénne“), ukazujú zreteľné ročné zmeny v zhruba konštantnom rozmedzí. Maximum je neskoro na jar alebo začiatkom leta a minimum v zime, pretože priepustnosť tropopauzy sa líši podľa ročných období. Na dlhšiu periodickú zmenu vplýva na krivke približne jedenásťročný cyklus slnečných škvŕn, pretože pri vysokej slnečnej aktivite klesá tok kozmických častíc v blízkosti Zeme, čo tiež znižuje rýchlosť tvorby 7 Be a 22 Na.
Podobne ako 210 Pb, aj 40 K je vždy obsiahnutých vo vzduchovom prachu. Rovnako ako 238 U alebo 232 Th, aj 40 K je „prvotný rádionuklid“, ktorý sa nerozpadol, pretože vznikol spolu s ďalšími chemickými prvkami asi pred 4 až 5 miliardami rokov. Jeho polčas je asi 1,3 miliardy rokov. 40 K je prítomný ako alkalický kov prakticky všade v neživej a živej prírode.
Ľudia majú špecifickú aktivitu okolo 50 Bq 40 K na kilogram svojej telesnej hmotnosti. Táto stredná hodnota vynásobená telesnou hmotnosťou čítačky vedie k počtu 40 K atómov, ktoré sa rozpadajú v tele čítačky každú sekundu. V tomto okamihu má zmysel porovnávať túto aktivitu s koncentráciami aktivity prírodných rádionuklidov vo vzduchu blízko zeme. Na jednej strane je zrejmé, ako citlivo sa dajú vo vzduchu merať rádionuklidy, a na druhej strane vlastné činnosti tela, s ktorými ľudia žijú, pokiaľ už ľudstvo existuje.
Na zobrazenej sérii dlhodobých meraní je vidieť, že priemerná mesačná koncentrácia aktivity 40 K od konca 80. rokov klesá, čo možno vysvetliť všeobecným úsilím o udržiavanie čistoty vzduchu a modernizáciou priemyselných a vykurovacích systémov.
Umelé rádioaktívne nuklidy
Vezmite prosím na vedomie:
Diagram sa zvyčajne aktualizuje, akonáhle sú k dispozícii výsledky γ-spektrometrického merania poslednej týždennej vzorky. Rutinné postupy pre rádiochemickú separáciu a čistenie lúčov α alebo lúčov emitujúcich rádionuklidy sa od januára 2007 neuskutočňujú na štvrťročných, ale na mesačných vzorkách a sú časovo veľmi náročné. Okrem toho z. B. pre stanovenie 238 Pu, pre následné meranie sú potrebné doby merania až šesť týždňov na vzorku. Preto je možné súčasné výsledky merania environmentálneho monitorovania izotopov stroncia, uránu a plutónia zadať iba v tomto diagrame so zodpovedajúcim oneskorením.
Diagram zobrazuje sériu dlhodobých meraní tých umelých rádionuklidov, ktoré sa pravidelne merajú v Braunschweigu ako súčasť integrovaného meracieho a informačného systému IMIS. Výsledky meraní z obdobia pred rokom 1987 pochádzajú z prác vykonaných v rámci výskumných projektov, ktoré sú zhrnuté v správe PTB z roku 1992.
85 Kr a 133 Xe
Na stanovenie týchto dvoch rádioaktívnych vzácnych plynov PTB odoberá každý týždeň vzorky a predčistené vzorky vzácnych plynov zasiela Federálnemu úradu pre ochranu pred žiarením vo Freiburgu. Tam sa vzorky ďalej čistia, kryptón a xenón sa oddelia plynovou chromatografiou a nakoniec sa zmerajú rádiometricky. Namerané hodnoty pre 133 Xe zobrazené na krivke sa pohybujú v rozmedzí dosiahnuteľných detekčných limitov niekoľkých miliek bequerelov na meter kubický (mBq/m 3). Vďaka krátkemu polčasu 5,3 dňa je 133 Xe indikátorom uvoľňovania zo zdroja, v ktorom prebieha jadrové štiepenie, alebo až krátko pred uvoľnením.
85 Kr je rádionuklid, ktorý sa vyskytuje v prírode a je tvorený ľudskou činnosťou. Prirodzene vzniká z kozmického žiarenia, ako aj zo spontánneho štiepenia uránu. Vzniká umelo štiepením v jadrových zbraniach alebo jadrových reaktoroch. Je to jediný umelý rádionuklid, ktorý sa v súčasnosti dá pravidelne merať a ktorého aktivita vo vzduchu neklesla, ale pomaly stúpala z dôvodu jeho uvoľňovania počas prepracovania vyhoretého jadrového paliva. Polčas rozpadu 85 Kr je 10,6 rokov. Rýchlosť uvoľňovania prekračuje rýchlosť rozpadu z rádioaktívneho rozpadu, takže v Nemecku bol pozorovaný ročný nárast o približne 30 mBq/m 3, čo bolo v súlade s globálnym trendom. V období medzi približne rokmi 2002 a 2004 sa úroveň zjavne vrátila na stabilnú úroveň.
Celkový príspevok rádioaktívnych vzácnych plynov 85 Kr a 133 Xe obsiahnutých vo vzduchu k miestnemu dávkovému príkonu je menej ako 30 nano-sievertov ročne (nSv/a). To je zanedbateľné v porovnaní s priemerným ročným ožiarením, ktorému je vystavená osoba z bežnej populácie. Vyjadrené v tej istej jednotke je priemerná ročná radiačná záťaž okolo 4100 nSv/a. Tieto výberové čísla sú prevzaté zo správy „Rádioaktivita životného prostredia v Nemeckej spolkovej republike 2014“ a z roka na rok sa menia len nepatrne.
90 Sr, 137 Cs a izotopy Pu
Tieto umelé rádionuklidy pochádzajú v podstate z dvoch zdrojov. V období pred rokom 1986 sa testami jadrových zbraní uskutočňovanými v atmosfére uvoľnilo 90 Sr, 137 Cs a (239 + 240) Pu (okrem niekoľkých percent 238 Pu). Ďalej, porovnateľne malé množstvo 238 Pu pochádza z pádov satelitov. Ak mal satelit na palube izotopovú batériu 238 Pu na napájanie, bola tiež zničená.
Indikácia (239 + 240) Pu naznačuje, že nameraná aktivita je zmesou dvoch izotopov Pu 239 Pu a 240 Pu. Pri najbežnejšej metóde merania, alfa spektrometrii, sa tieto dva izotopy dali rozlíšiť iba ťažko alebo vôbec. Energie ich alfa žiarenia sú príliš podobné. Vo výsledku môžete vidieť iba súčet oboch aktivít v alfa spektre. Moderné programy na hodnotenie alfa spektier môžu teraz výpočtovo oddeliť činnosti, je však potrebné, aby energetické rozlíšenie detektora bolo dostatočné a aby aktivity oboch izotopov na príprave merania boli dostatočne veľké. U vzoriek životného prostredia to zvyčajne neplatí. Moderné metódy hmotnostnej spektrometrie umožňujú dnes samostatné stanovenie, je však stále pomerne zložité a nákladné, takže sa ako rutinná metóda používa iba v niekoľkých ústavoch.